名古屋大ら、有機化合物における新しい相転移現象を発見。2つの電子状態が広い温度範囲で共存

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名古屋大学大学院理学研究科の機能性物質物性研究グループ(岡崎竜二助教、寺崎一郎教授)が、高輝度光科学研究センター、東京大学、東北大学との共同研究により、有機分子でできた化合物において、相転移温度である-200℃から絶対零度近くという広い範囲で、2つの異なる電子状態が1つの試料中で空間的に住み分けて存在することを発見した。

図1 測定に使用した有機化合物 β-(meso-DMBEDT-TTF)2PF6 の写真。数ミリ程度の長さをもった細長い形状をしている (出所:名古屋大学)

水と氷といった2つの異なる状態が広い温度範囲で共存するようなものであり、相転移に関する従来の常識を覆す現象といえる。共存状態を利用した巨大非線形素子など、新しい有機エレクトロニクス材料としての研究が期待される。Physical Review Letters オンライン版で論文が近日公開される(リンク先はarXiv)。

名古屋大学の研究グループは、大型放射光施設 SPring-8 にて実験を行い、有機分子 meso-DMBEDT-TTF でできた化合物において、70K(約-200℃)の相転移温度以下から絶対零度(約-273℃)近くまで、2つの異なる電子の状態が1つの試料内で空間的に住み分けて存在していることを発見した。

図2 有機分子でできた結晶(固相)中で、2つの異なる電子の状態が空間的に住み分けて存在している様子の概念図。左側:ダイマーモット状態と呼ばれる電子が2つの分子(ダイマー)上に存在している状態、右側:電荷秩序状態と呼ばれる2つの電子がペアを組むようにしてチェッカーボード型に配列した状態 (出所:名古屋大学)

 
具体的には、高純度の β-(meso-DMBEDT-TTF)2PF6単結晶(図1)に対し、SPring-8 のビームラインBL43IR の高輝度赤外線源によって達成した10μm程度の高空間分解能での赤外イメージング分光技術を用いて、この有機化合物の局所的な電子の状態が、相転移温度以下で試料内部において場所ごとに大きく異なっているということを明らかにした(図2)。この現象は、あたかも絶対零度近くまで水と氷という2つの異なる状態が共存しているような状況であり、従来の常識とは全く異なる新しい相転移現象であるといえる。

今回報告された現象は、空間的に均一な状態を考える従来の相転移の概念とは本質的に異なる。自然は最もエネルギーが低い状態を安定化しようとするが、2つの異なる状態が空間的に不均一に存在するという今回の結果は、それら2つの状態がほぼ同程度のエネルギーを持っているということを意味している。

この現象は、超伝導や反強磁性などといった多様な電子状態を示す有機化合物の特徴を反映した結果であると考えられ、逆に他の有機化合物においても同様の相転移現象が起きている可能性がある。また、今回観測された状況は、いわば2つの状態が拮抗している状況であり、電場などといった外場に対して極めて敏感に変化し、試料のマクロな電気抵抗率などが巨大電場応答を示す可能性もある。実際にこの物質で、いわゆるオームの法則に従わない、巨大な非線形伝導現象なども観測されており、不均一な電子状態を利用・制御した有機エレクトロニクスという新しい概念に基づいた研究の展開が期待される。


PDF形式の発表資料

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