JAEAと東北大、アルミニウムを主原料とする新しい水素貯蔵合金の合成に成功。燃料電池車向け軽量材料として期待

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日本原子力研究開発機構(JAEA)と東北大学の研究グループが、アルミニウムを主原料とする合金を用いて侵入型水素化物(Al2CuH)を合成することに初めて成功した。侵入型水素化物は水素吸収‐放出サイクルが可能であることから水素貯蔵合金として利用されている。燃料電池自動車への搭載にあたり、軽量な材料の開発が求められているが、軽量化に有効なアルミニウムを主原料とする侵入型水素化物の合成について、これまで成功報告はなかった。研究成果は APL Materials に近日オンライン掲載される予定。

図1 今回の研究で使用した装置の模式図 (出所:JAEA/東北大学)

侵入型水素化物は金属格子の隙間に水素が侵入することによって形成される水素化物であり、原子の並び方がわずかに変化し、原子の作る格子の体積が膨張することで水素を取り込むことができる。水素の吸放出を繰り返し行うことができ、また合金組成を変えることで水素を吸放出する温度や圧力を制御することも可能になる。

今回の研究では、数百度、10万気圧の高温高圧下で極めて反応性が高い水素流体状態を作り、アルミニウムを主原料とする侵入型水素化物の合成をめざした。高温高圧下で新しい物質を合成するための条件を見いだすことは一般的に非常に困難とされるが、大型放射光施設 SPring-8 における放射光その場観察実験によって合成条件を迅速に決定することに成功した。

アルミニウムと銅の合金であるAl2Cu合金の粉末を高温高圧水素流体と直接反応させることで侵入型水素化物の合成を試みた。高温高圧発生と放射光その場観察実験は、SPring-8 のビームライン BL14B1 に設置されたマルチアンビルプレスとよばれる装置を用いて行った (図1)。温度と圧力を変化させながらX線回折法での放射光その場観察によって試料の様子を観察することで、水素化反応の有無を調べた。合金や水素化物中では原子が規則正しく並んでおり、X線回折では原子の並び方の間隔(面間隔)に対応したところにピークが現れる。合金が水素化されて原子の並び方が変わると、このピークが違った位置に現れることになる。今回の実験では、12秒おきにX線回折プロファイル(面間隔と回折X線の強度の関係)の記録を取った。

図2 水素化反応前後のAl2Cu試料からの粉末X線回折プロファイルと、対応する原子の並び方を示した模式図 (出所:JAEA/東北大学)

 

図3 Al2CuHの結晶構造。Al2Cuの金属格子中の隙間に水素が入った侵入型水素化物であることが明らかとなった (出所:JAEA/東北大学)

 
図2は、Al2Cu合金が水素化される前後の様子を放射光その場観察で調べた結果である。10万気圧、約800℃に到達直後に記録されたプロファイル(一番下)は、約60秒後から青丸で示した面間隔の位置に新しいピークを示すような変化を始めることが分かった。これは水素化反応によって原子の並び方が異なった水素化物ができ、その量がだんだんと増えていくことを示している。高温高圧下で合成された水素化物Al2CuHは、常温常圧に回収することができた。回収された試料の分析と第一原理計算から結晶構造を調べたところ、図3に示すようなAl2Cuの金属格子の隙間に水素が入った侵入型水素化物が形成されていることが明らかとなった。また、第一原理計算から水素原子と金属との結合状態を解析した結果も、この水素化物が侵入型の水素化物であることを強く支持した。

図2の右側に示した模式図は、図3の結晶構造を上から見たもの。水素化反応前では図2右下のように4個のアルミニウム原子に囲まれた緑色の菱形部分に隙間が存在している。水素化反応が起きるとアルミニウム原子が水色の矢印で示したように動くことで、図2右上に示したように緑色の菱形部分の隙間が大きくなり、その隙間に水素が侵入していることが分かった。

今回の研究によってアルミニウムを主原料とする侵入型の水素化物が合成できることが明らかになった。今後、同様の手法によって多くの種類のアルミニウムを主原料とする侵入型水素化物の実現が期待できる。例えば、合金中の銅の一部を他の類似金属に置き換えることで、別の水素化物が開発可能になる。軽量で安価なアルミニウムを主原料とした高性能な水素貯蔵技術の進展が期待される。


東北大学の発表資料

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